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通过电场控制锂离子迁移可以调节材料的磁性和电学性质。这种调控方式因其能够深入材料内部,引发多样化且可控的电化学过程,为设计低功耗的多功能设备提供了更多自由度而备受关注。在许多材料体系中,通过锂离子迁移可以实现显著的磁性和电学性质的显著改变,例如在T-Nb2O5单晶薄膜中观察到的巨大绝缘体-金属转变,以及在Fe2O3赤铁矿中通过锂离子插层调节磁化等。尽管锂离子驱动的调控已经在多种材料体系中被广泛研究,但对于整个锂离子迁移过程中复杂的电化学机制的全面理解仍然不足。大多数研究集中在揭示单一的锂离子插层/脱插层机制,而对同一材料在整个电压范围内的多种电化学机制进行系统性研究的工作还很缺乏。此外,实时磁测量技术在研究锂离子迁移过程中内部电子结构的演变方面具有独特优势,因为过渡金属氧化物的磁化强度对锂离子的插层和脱层过程中的电子转移非常敏感,这使得研究者能够区分那些传统方法难以识别的不同电化学过程。
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作者通过原位磁测量技术,深入研究了锂离子在NiFe2O4尖晶石铁氧体中的迁移行为及其对材料电化学性能的影响。研究发现,在不同的电压范围内,NiFe2O4展现出三种不同的锂离子调控机制(如图所示):插层、转换和空间电荷效应。在高电压区域,锂离子的插层作用导致可逆的磁化变化,而中等电压区域的转换过程则引起最大的磁化变化,高达89 emu g-1,这是由于结构和磁性相变引起的。而在低电压区域,空间电荷效应表现出更快的响应速度和持久性,这归功于其界面静电效应。这些发现不仅为基于锂离子调控的多功能设备设计提供了清晰的理解,也为诸如多态存储、微磁驱动、人工突触和能量存储等多场景应用铺平了道路.