过渡金属氧化物薄膜拥有可控的电子结构、优异的电子转移能力以及高活性、高稳定性等特点,成为裂解水过程中最重要的一类催化剂。但由于常规的外延薄膜制备技术的限制,导致通过调控应变大小和扩大电化学活性面积来提高析氧反应效率成为难题。近期,自旋电子学研究所何斌讲师、山东大学郑立梅教授、自旋电子学研究所吕伟明教授与颜世申教授为共通讯作者,在Applied Catalysis B: Environmental(IF=24.319)发表题为“Enhanced oxygen evolution reaction by stacking single-crystalline freestanding SrRuO3”论文。该文章利用脉冲激光沉积技术依次外延生长了SrRuO3薄膜、Sr3Al2O6水溶牺牲层和SrRuO3/BaTiO3/SrRuO3三明治结构,待去离子水与牺牲层反应后,三明治结构发生剥离后卷曲成管状结构(C-SRO)并附着在刚性SrRuO3薄膜上。通过重复生长Sr3Al2O6/SrRuO3/BaTiO3 /SrRuO3来控制C-SRO的堆叠层数n。增加堆叠层数n可以极大的提高电化学活性面积。同时,管状结构会引入较大应变,诱导Ru 的4d轨道发生重构,从低自旋态t2g(3↑, 1↓)转变成高自旋态t2g(3↑)eg(1↑)。eg电子数为1时,有利于增强析氧反应效率。与刚性SRO薄膜相比,n=10的C-SRO在KOH溶液和HClO4溶液中的过电位分别降低了~74%和~78%。该工作提供了一种精细操控自支撑氧化物薄膜的方法,也为增强电化学活性表面积和调控电子结构提供了有效策略。
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https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S0926337322007226?dgcid=coauthor